Песня была написана преимущественно Джоном Ленноном при участии Пола Маккартни. Однажды днем в начале 1967 года Джулиан Леннон вернулся домой из детского сада с цветным рисунком. Он утверждал, что изобразил свою четырехлетнюю подружку из его группы по имени Люси О’Доннелл. Когда он объяснял отцу свой «художественный концепт, он сказал, что это Люси – «в небе в алмазах».
Эта фраза поразила Джона и побудила написать песню "Lucy In The Sky With Diamonds", одну из трех песен с альбома Sgt Pepper’s Lonely Hearts Club Band, которая вроде бы была о наркотиках. Несмотря на то что Джон вряд ли бы написал такую вещь, если бы он никогда не экспериментировал с галлюциногенными препаратами, эта песня отражает его любовь к сюрреализму и произведениям Льюиса Кэрролла.
Те, кто утверждал, что на самом деле речь идет о наркотиках, говорили, что в сокращенном виде название можно прочитать как LSD. Джон постоянно отрицал какой‑либо умысел как в интервью, так и в неофициальных частных разговорах, хотя до этого он всегда открыто признавал, что в некоторых песнях он действительно писал о наркотическом эффекте. Он говорил, что его вдохновила фраза, сказанная сыном Джулианом. Позднее Джулиан вспоминал: «Я не знаю, почему я решил назвать свой рисунок именно так или почему я выделил его среди остального своего творчества. Но Люси тогда мне очень нравилась. Я все время показывал отцу все, что рисовал или делал в школе, и он написал свою песню о моем рисунке».